Sus primeros pasos futbolísticos los realizó en Deportivo Italiano, luego pasó por Ferro Carril Oeste (1959) donde jugó sólo un año. En 1960 fue contratado por Boca Juniors, club en el que jugaría doce años, hasta su retiro en 1972. Fue parte de un legendario plantel donde compartió equipo con: Antonio Roma, Norberto Menéndez, Antonio Ubaldo Rattin y Paulo Valentim, entre otros.
La carrera de Silvio Marzolini cuenta con 406 partidos disputados y 10 goles convertidos. Todos sus títulos los obtuvo en Boca. Consiguió los campeonatos de 1962, 1964 y 1965, los Torneos Nacionales de 1969 y 1970 y la Copa Argentina de 1969. Es uno de los máximos ídolos en la historia del club.
En 1981 regresó al club y se consagró Campeón, dirigiendo técnicamente al 1º equipo, capitaneado por Diego Maradona. En 1995 se produjo su último retorno a la entidad de la ribera, poniéndose al frente de un plantel donde había figuras rutilantes como Maradona, Caniggia y “Killy” González.
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